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物理化学学报

物理化学学报

2025年10期

《物理化学学报》由中国科学技术协会主管、中国化学会主办，综合因子为：1.119，被北大核心期刊、CSCD核心期刊、统计源期刊收录。物理化学学报主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。

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展望 | 生成式人工智能在电池研究中的应用：现状与展望

展望 | 生成式人工智能在电池研究中的应用：现状与展望

摘要：随着可再生能源与电动交通工具的快速发展，电池作为电化学储能系统的核心组件已成为全球科研与产业界的关注焦点。然而，电池内部复杂的多物理场耦合效应使得传统数学模型难以全面揭示其反应及失效机理，而数据驱动方法通过大量积累实验数据并从中提取有效信息，为电池研发奠定了坚实的基础。生成式人工智能(GAI)凭借其强大的潜在规律学习与数据生成能力，在蛋白质结构预测、材料逆向设计、数据增强等方面得到了广泛的应用，在电池多尺度研究中具有广阔的应用前景。本文阐释了生成式模型(GM)的核心原理，并从材料设计、微观表征及状态估计三方面综述了其在电池研究中的最新进展，最后探讨了其当前面临的挑战及未来发展方向，为将GAI这一创新解决方案运用于电池研发的工作流中提供了理论参考和实践依据。
综述 | 电催化氯代芳香烃脱氯催化剂的合成策略、应用与挑战

综述 | 电催化氯代芳香烃脱氯催化剂的合成策略、应用与挑战

摘要：电催化脱氯(EHDC)因其高效率、无二次污染及反应条件温和等特点，被认为是极具前景的污染物降解技术。在EHDC过程中，活性氢的生成、C一CI键的断裂以及氯代芳香烃或反应中间体的吸附/脱附是核心步骤。该技术依赖高活性电催化剂以提升催化效率与成本效益。本文首先系统总结了EHDC中催化剂活性与稳定性的评价方法和指标，分别从贵金属与非贵金属基催化剂体系出发，综述了近年来低成本、高性能电催化剂的前沿进展。重点探讨了催化剂构效关系及提高催化剂活性的关键策略，如构建异质界面和设计合金结构优化活性组分的电子结构特性以及调控催化剂局域微环境改善电荷转移效率等。此外，还探讨了氯代芳香烃的结构对电催化脱氯活性的影响关系。最后分析了当前电催化加氢脱氯技术面临的挑战与未来发展方向，为含氯有机物的高效脱氯转化研究提供理论和技术参考。
综述 | 用于电合成过氧化氢的贵金属催化剂和反应器设计

综述 | 用于电合成过氧化氢的贵金属催化剂和反应器设计

摘要：过氧化氢 (H₂O₂) 是一种应用广泛的绿色氧化剂，但通过传统蒽醌工艺合成过氧化氢既耗能又污染环境。相比之下，两电子氧还原反应(2e-ORR)电化学合成 H₂O₂ 提供了一种可持续的替代方法，其中贵金属催化剂具有卓越的稳定性和效率，特别是在酸性条件下。然而，要实现工业化应用，仍需在催化剂性能优化和反应器可扩展性设计方面克服诸多挑战。本综述全面分析了用于 20^- ORR的贵金属材料和反应器设计的最新进展。我们首先讨论了 20^- ORR的基本原理和反应机制，强调了材料设计在优化催化性能方面的作用。贵金属催化剂分为四种类型：纯金属、合金、化合物和单原子催化剂，并根据理论和实验结果对其性能进行了详细评估。综述还探讨了高效、规模化合成 H₂O₂ 的反应器设计策略，重点关注反应器设计以及催化剂与反应器的集成。最后，我们强调了推进这项技术所面临的挑战和机遇，并对电化学合成 H₂O₂ 的未来进行展望。
论文 | BiVO4/WO3-x. S型异质结通过增强内建电场提升光热催化活性

论文 | BiVO4/WO3-x. S型异质结通过增强内建电场提升光热催化活性

摘要：增强S型异质结光催化剂中的内建电场(IEF)的强度对于解决环境问题具有独特的优势。于此，本文通过水热法成功制备了 BiVO4/WO3-x S型异质结光热催化材料，并通过在可见光照射下同时降解四环素(TC)和六价铬(Cr(VI))系统地研究了 BiVO4NO3-x 的催化活性。实验结果表明，在单一污染物的降解中， BiVO4NO3. 相较于两种单质材料表现出明显增强的催化活性：在可见光照射 60min 后，对TC和Cr(VI)的降解效率分别达到了 78.5% 和 85.3% 。同时，复合材料在TC和Cr(VI)的混合体系中的协同光催化活性得到了提高， Cr(VI) 和TC的去除能力分别提高了.29倍和.32倍。红外热成像仪的分析结果表明了 WO3-x 的光热效应可以提高反应体系的温度。DFT计算的结果表明，氧空位的引入增强了两种材料间的费米能级差，从而促进了光生载流子的分离。利用绿豆种子的生长实验和液相色谱-质谱仪(LC-MS)的检测结果对TC的降解路径和中间产物的毒性进行了详细的分析。本研究为设计和开发用于协同去除含有Cr(VI)和TC的水体的S型光热催化材料提供了新的思路。
论文 | 基于选择性化学刻蚀的低缺陷炭导电网络原位构筑及其对活性炭比表面积与导电性的协同增强

论文 | 基于选择性化学刻蚀的低缺陷炭导电网络原位构筑及其对活性炭比表面积与导电性的协同增强

摘要：导电性是影响活性炭的电化学性能的重要因素，但活性炭发达的孔隙结构通常会破坏连续导电网络。本研究以沥青/聚丙烯腈(PAN)混合前驱体为原料，提出一种简单的选择性化学蚀刻策略制备兼具高比表面积与高导电性的活性炭。研究发现，PAN衍生炭包含无定形与结晶炭；在活化过程中，高反应活性的无定形炭被优先刻蚀，促使低缺陷炭骨架原位重构为连续导电网络。优化样品的比表面积达 2773m²?g^-1 ，电导率提升了2.6倍 912S?m^-1 ，性能优于大多数活性炭。此外，沥青和PAN分子之间通过预氧化产生的强交联效应使制备的活性炭的产率 (58%) 显著高于纯沥青基活性炭 (34%) 。组装的对称超级电容器在 10mg?cm^-2 高负载量下仍表现出优异的面电容( 1A?g^-1 时为 2.8F?cm^-2 、良好的倍率性能(50A·g-1时电容保持率为 41% 、高的能量密度 (10.9Wh?kg^-1. 及卓越的循环稳定性(50000次循环后容量无衰减)，本工作显示了高导电活性炭在实际应用中的巨大潜力，为先进储能器件用导电活性炭的制备提供了新思路。
论文 | 通过分子内氧化提升沥青衍生硬碳的储钠性能以用于高性能钠离子电池

论文 | 通过分子内氧化提升沥青衍生硬碳的储钠性能以用于高性能钠离子电池

摘要：高性能、低成本硬碳的发展对钠离子电池的商业化起到了至关重要的作用。由于沥青具有分布广泛，资源丰富，和成本低廉的特点，被认为是适宜的硬碳前驱体。但因其容量小、电化学反应动力学差，进一步限制了其应用。本文通过混酸的协同作用，成功通过分子内氧化合成了沥青基硬碳纳米片。硫酸的引入有效促进了沥青分子层间结构的膨胀与解离，进而显著增强了硝酸对沥青分子的分子内氧化效率。混酸氧化过程有效地引入了含氧官能团(OFGs)，增大了层间距和形成更多纳米多孔结构，从而增加了可逆容量和提高了速率性能。优化后的沥青基硬碳在 0.03A^?g^-1 的电流密度下，可逆充电容量由115.0mAh:g-1提高至 304.4m×7=9^-1 ，平台容量提高5.5倍。本研究揭示了液相酸氧化对储钠型硬碳结构和组成的影响，揭示了制备低成本、高性能沥青基硬碳的有效方法。
论文 | MOF衍生的ZnO/PANIS型异质结用于高效光催化苯酚矿化耦合H2O2生产

论文 | MOF衍生的ZnO/PANIS型异质结用于高效光催化苯酚矿化耦合H2O2生产

摘要：持久性有机污染物在废水中的完全矿化仍是一项艰巨挑战。本研究报道了一种通过原位氧化聚合法合成的ZIF-8衍生ZnO/聚苯胺(PANI)S型异质结的理性设计。先进表征技术证实了ZnO/PANI异质结内S型电荷转移机制。优化后的复合材料在模拟太阳光照射下， 60min 内实现苯酚完全矿化，同时以0.75mmolL-1·h-1的速率生成 H2O2 。机理研究表明，S型异质结保留了强氧化还原电势，驱动活性氧物种的形成，从而实现 H2O2 合成与苯酚降解。该工作为MOF衍生的无机/有机S型异质结建立了普适性设计范式，有效耦合了太阳能驱动的能源转化与环境修复。
论文 | Ga掺杂 CuIv-Al₂O₃ 双功能界面位点促进 CO₂ 加氢直接合成二甲醚

论文 | Ga掺杂 CuIv-Al₂O₃ 双功能界面位点促进 CO₂ 加氢直接合成二甲醚

摘要：二氧化碳催化加氢制二甲醚(DME)通常依赖于含铜金属氧化物/分子筛体系；然而，在反应过程中，铜物种向分子筛的迁移难以避免，这会导致 Cu⁰ 位点和酸性位点的损失。在本工作中，通过共沉淀法合成了Cu/x%Ga-Y-Al2O3双功能催化剂。Ga以低浓度掺杂到 V-Al₂O₃ 晶格中，与表面 Cu⁰ 物种形成界面活性位点，从而实现 CO₂ 加氢制DME。实验研究与DFT计算表明，该催化剂在180h内保持稳定，且Ga掺杂 Cu/v-Al₂O₃ 界面位点对 CO₂ 加氢制甲醇和甲醇脱水制DME均表现出催化作用。Ga的掺杂增大了催化剂的比表面积，减小了金属 Cu⁰ 的粒径，增加了催化剂上的酸性和碱性位点数量，并促进了H2和 CO₂ 的吸附。此外，还提出了一种新的DME合成反应路径。本工作去除了传统铜基双功能催化剂中的脱水组分，使两个反应能够在同一活性位点上发生，为新型二甲醚合成双功能催化剂的设计提供了新策略。
论文 | 细胞膜锚定的纳米工程化碳点作为焦亡放大器用于增强的肿瘤光动力免疫治疗

论文 | 细胞膜锚定的纳米工程化碳点作为焦亡放大器用于增强的肿瘤光动力免疫治疗

摘要：光动力疗法(PDT)作为一种美国食品药品监督管理局(FDA)批准的治疗手段，在肿瘤治疗领域取得了显著进展。然而，传统的PDT由于活性氧(ROS)的瞬时性、过度的光毒性以及诱导经典凋亡的特性，可能导致预后效果较差。本研究利用带正电荷的碳点光敏剂(PCDs)与新吲哚菁绿(IR820)之间的静电相互作用构建了一种纳米工程化碳点(NCDs)。通过调控IR820的引入比例，可改变NCDs的表面电荷与两亲性特征，从而优化其细胞膜锚定能力。此外，IR820的J聚集导致其荧光从NIR-I区红移到NIR-II区，从而实现NIR-II成像。值得注意的是，IR820对PCDs的光活性具有淬灭作用，因此，NCDs的PDT效应依赖于 750nm 激光照射下IR820的光漂白和577nm激光照射下PCDs的光动力。最终，体外与体内实验均表明，在级联激光照射下，膜靶向的NCDs可以有效增强肿瘤细胞焦亡，从而以最小副作用实现肿瘤清除，同时激活免疫响应以抑制肿瘤的肺转移。本研究开发了一种多功能的纳米工程化碳点，提供了一种可控性强、治疗效果好以及安全性高的肿瘤光动力免疫治疗新策略，展现出良好的临床应用前景。
论文 | 3D/2DReSe2/ZnCdSS型光催化剂高效界面电荷分离增强光催化析氢

论文 | 3D/2DReSe2/ZnCdSS型光催化剂高效界面电荷分离增强光催化析氢

摘要：合理构建阶梯型(S型)异质结已被证实是优化半导体光催化剂界面载流子分离动力学的有效策略。本研究通过超声辅助合成策略成功制备了结构明确的3D/2D分级ReSez/ZnCdSS型异质结，实现了精准的纳米结构调控和增强的界面耦合，从而显著优化了光生电荷的分离与传输动力学。无序纳米花状ReSe2结构不仅显著提升了光捕获能力和表面反应位点密度，同时有效抑制了ZnCdS纳米颗粒的团聚现象。优化后的 5%ReSe₂/ZnCdS 复合物在可见光照射下表现出优异的析氢速率，高达13.96 mmol-g-1-h-1，是纯ZnCdS(2.36 mmol-g-1-h-1)的5.91倍，且优于多数传统异质结体系。这一显著增强的光催化性能主要归因于S型ReSez/ZnCdS异质结的形成，该结构有效促进了光生电子-空穴的分离，并显著增强了光催化氧化还原能力。通过原位X射线光电子能谱(XPS)分析和密度泛函理论(DFT)计算，证实了ReSe2/ZnCdS异质界面的S型电荷转移机制。此外，氢吸附吉布斯自由能计算表明， ReSe₂ 作为主要催化中心，其氢吸附动力学性能明显优于ZnCdS。本研究为开发高效ZnCdS基S型异质结产氢光催化剂提供了普适性的设计策略和研究思路。

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展望 | 生成式人工智能在电池研究中的应用：现状与展望

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综述 | 电催化氯代芳香烃脱氯催化剂的合成策略、应用与挑战

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综述 | 用于电合成过氧化氢的贵金属催化剂和反应器设计

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论文 | BiVO4/WO3-x. S型异质结通过增强内建电场提升光热催化活性

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论文 | 基于选择性化学刻蚀的低缺陷炭导电网络原位构筑及其对活性炭比表面积与导电性的协同增强

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论文 | 通过分子内氧化提升沥青衍生硬碳的储钠性能以用于高性能钠离子电池

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论文 | Ga掺杂 CuIv-Al2O3 双功能界面位点促进 CO2 加氢直接合成二甲醚

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论文 | 细胞膜锚定的纳米工程化碳点作为焦亡放大器用于增强的肿瘤光动力免疫治疗

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论文 | 3D/2DReSe2/ZnCdSS型光催化剂高效界面电荷分离增强光催化析氢

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