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物理化学学报

物理化学学报

2025年09期

《物理化学学报》由中国科学技术协会主管、中国化学会主办，综合因子为：1.119，被北大核心期刊、CSCD核心期刊、统计源期刊收录。物理化学学报主要刊载化学学科物理化学领域具有原创性实验和基础理论研究类文章。

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亮点 | 在锂金属电位下解析固体电解质界面膜(SEI)的化学机理

亮点 | 在锂金属电位下解析固体电解质界面膜(SEI)的化学机理

固态电解质界面相（SEI是锂金属负极稳定性的核心，而锂金属负极是实现能量密度超过500Wh⋅kg-1 的下一代电池的重要技术[1-3]。然而，SEI的确切形成机制与化学组成一—尤其是源自双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）电解质的SEI——仍未完全阐明[4]。在最近发表于《自然-化学》的一项研究中，Yu等人通过电化学、光谱学和计算模拟相结合的方法，系统研究了锂金属电位下LiFSI衍生SEI的形成过程[5]
展望 | 电化学降解污水中含氮废弃物的升值策略

展望 | 电化学降解污水中含氮废弃物的升值策略

摘要：由于工业和生活废水的大量排放，地表水水体中的氮污染已成为全球性的环境问题。新兴的电化学降解技术为高效降解含氮废物，如亲电污染物(硝酸盐和亚硝酸盐)和亲核污染物(尿素、氨氮和肼)提供了有前途的解决方案，同时能在电降解过程中实现增值产出。本文对污水中典型的含氮废弃物电降解过程中的升值策略进行了深入研究，重点阐释了提高价值输出效率的方法：(1）通过构建锌-亲电性污染物电池实现能量与化学品产出；(2)通过亲核污染物驱动的混合直接燃料电池实现能量输出；(3)通过亲核性污染物辅助的电解水装置实现节能纯净氢能的生产；(4）利用锌-亲核性污染物电池进行储能和制氢；(5）通过C一N耦合反应产生有价值的化学产品。最后，我们对当前面临的挑战和未来前景进行了深入分析，以加深对先进电化学电池的理解，弥合实验试验与实际应用之间的差距。
综述 | 锂离子电池石墨负极包覆研究进展

综述 | 锂离子电池石墨负极包覆研究进展

摘要：石墨负极是目前锂离子电池中广泛使用的商品化负极材料，其在接触电解液发生储锂时会因有机电解液的还原分解而形成一层固体电解质界面膜(SEI)。该界面膜对锂离子电池的循环稳定性、快充性能、安全性能等诸多方面有着关键影响。通过在石墨表面构建一层包覆层，减少其与电解液之间的副反应并促进稳定电极界面的形成，可以提高储锂的电化学性能。表面包覆通常通过气相或液相法实现，包覆材料主要包括碳材料、锂离子导体、金属化合物和聚合物材料等体系。本文评述了不同包覆材料和方法对石墨负极性能的提升作用，分析了包覆改性策略影响电池快充性能和循环稳定性的机制，为锂离子电池负极材料的研究和开发提供了材料物理化学基础。
综述 | 光催化 H2O2 生产的挑战与前景

综述 | 光催化 H2O2 生产的挑战与前景

摘要：过氧化氢 (H2O2) 是100种最重要的化学品之一，广泛应用于漂白、消毒和合成化学等行业。最近，它被用作直接燃料电池的燃料。当前的 H2O2 生产依赖于苛刻的蒽醌氧化法。从环境、可持续性和经济角度来看，光催化 H2O2 生产是一种更有利的替代方法。该过程需要水和分子氧作为输入，并以阳光为唯一能源。尽管有这些优点，该技术的实际应用仍然具有挑战性。最常见的瓶颈是光催化剂的不足、上坡热力学、缓慢的过程动力学以及竞争性反应和逆向反应。本文讨论了这些局限性，并重点提出了提高效率和选择性的建议观点，旨在为大规模 H2O2 光生产铺平道路。
综述 | 瞬态吸收光谱在太阳能转化利用中的研究进展

综述 | 瞬态吸收光谱在太阳能转化利用中的研究进展

摘要：随着超快激光技术的不断发展，时间分辨光谱技术已成为研究太阳能转化与利用领域中超快时间尺度下微观光物理机制的重要工具。瞬态吸收光谱(Transient Absorption Spectroscopy，TAS)作为研究光诱导超快电子转移与载流子动力学过程的重要技术，具有揭示光生载流子产生、分离、传输及复合等关键动力学过程的独特优势。本文围绕光-化学能转换和光-电能转换，概述了TAS技术在光催化和太阳能电池两大主要太阳能转化与利用领域的应用。首先，根据光催化(侧重载流子迁移参与表面反应)与太阳能电池(强调载流子界面分离效率)对载流子的不同需求，分别从电子调控、空穴调控和表界面过程三个方面概括了促进载流子迁移利用的设计策略与研究进展。然后，特别关注了原位光谱在光-电-热等复杂应用条件下对能源转换微观过程及性能的影响机制。最后，总结了对太阳能转化与利用领域基础研究的前瞻性发展方向，为太阳能转化材料、反应、器件的理性设计与性能优化提供理论支持。
论文 | 利用碳纳米管分散的亚铁氰化锌钾电极选择性电吸附高盐放射性废水中的铯(I)

论文 | 利用碳纳米管分散的亚铁氰化锌钾电极选择性电吸附高盐放射性废水中的铯(I)

摘要：福岛核事故(FNA)产生的含 ¹³⁷Cs 放射性废水因其安全处置难题而备受关注。共存Na+离子严重阻碍Cs+的去除，加剧了放射性废水处理成本。近年来，电容去离子(CDI)技术在该领域展现出显著的潜力，但由于缺乏对 Cs⁺ 具有高选择性的理想电极材料，该技术的实际应用受到了一定限制。本研究开发了一种碳纳米管(CNT)嵌入亚铁氰化锌钾(KZnFC-CNT)的复合材料，通过电化学方法预活化后作为CDI阴极，用于高盐放射性废水中 Cs⁺ 的选择性电吸附。KZnFC-CNT电极表现出 392.75mg?g^-1 的最大电吸附容量和 11.21mg?g^-1 ·min-1的最高电吸附速率。在Na+： Cs⁺ 摩尔比为100：1时，该电极对 CS⁺/Na⁺ 的选择性系数高达138.2。X射线衍射、电化学分析和理论模拟表明， Cs⁺ 的选择性电吸附主要受 Cs⁺ 与Na+离子交换过程及KZnFC晶格相变的调控。本研究为高盐含铯放射性废水处理提供了有效策略。
论文 | 机器学习辅助减反膜结构设计与界面修饰协同优化的高效稳定钙钛矿太阳能电池

论文 | 机器学习辅助减反膜结构设计与界面修饰协同优化的高效稳定钙钛矿太阳能电池

摘要：近年来，单节钙钛矿太阳电池(PSCs)通过对功能层进行多元优化策略最小化能量损失使器件效率迅速提升，逐渐逼近肖克利-奎伊瑟(S-Q)理论效率极限。作为光管理策略的重要组成部分，减反射涂层(ARC)在降低光学能量损耗实现高效率方面发挥着关键作用。开发出具有多功能的ARC，能够同时提升可见光透过率、抑制紫外光(UV)透射，并且在玻璃基底上具有优异附着性、耐磨性是目前研发的重点。本研究利用贝叶斯优化算法的机器学习方法指导超薄多层二氧化物ARC的结构设计。优化流程包括多层氧化物薄膜的参数化建模、采用传递矩阵法(TMM)的物理模拟，以及抗反射性能评估。经过优化的ARC采用 100nmSiO_2^-10nmTiO_2^-10nmSiO₂(S STS)叠层结构，使导电玻璃基底在 400-800nm 范围内的透光率提升了 9.2% 。该结构应用在PSCs中获得了最高 96.94% 的外量子效率，使短路电流密度和光电转换效率均提升了 4% ，紫外光照持续300h后仍保持有初始效率的 81.2% ，而标样组的效率降至～69% ，表明STSARC具备有效的紫外光过滤性能。STSARC经过国际标准测试具有超过9H的硬度和ISO0级以及ASTM5B级附着度，满足太阳电池户外应用需求。除光学能量损失外，钙钛矿表面缺陷态富集导致非辐射复合能量损失，同时也是晶格降解的起始位点。因此，本文采用3-胱基吡啶氢碘酸盐(3-PyADI)对界面缺陷进行钝化修饰，协同将PSCs的效率提升至 24.44% ，未封装的器件在大气环境下放置1000h后保留初始效率的 93% 。本研究所提出的增透减反薄膜与钙钛矿界面修饰协同实现器件性能和稳定性的同步提升，为钙钛矿太阳电池的产业化发展探索出具有前景且实用的路径。
论文 | 通过边缘活性位点调控解析光热催化中析氢与二氧化碳还原的界面竞争

论文 | 通过边缘活性位点调控解析光热催化中析氢与二氧化碳还原的界面竞争

摘要：太阳能驱动的光热催化 CO₂ 与H2O转化是生产可持续燃料和化学品的重要途径。然而，析氢反应(HER)与CO2还原反应 (CO₂RR) 之间的竞争导致产物选择性不理想。贵金属纳米颗粒作为常用助催化剂，可在半导体上形成活性位点，其中金属-半导体界面边缘的特殊活性位点在竞争机制中起关键作用。本研究制备了具有丰富界面边缘位点的AI掺杂SrTiO3负载贵金属催化剂，用于连续光热催化 CO₂ 和H2O转化。不同贵金属纳米颗粒上 CO₂ 对析氢性能的影响表现出显著差异。通过原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)和密度泛函理论(DFT)计算研究了关键中间基团的相互作用，发现双齿碳酸盐 (b-c03^2- 倾向于占据金属-半导体界面边缘位点，竞争性消耗 Π^?H 吸附位点并改变析氢能垒。通过建立简化几何模型量化颗粒尺寸、活性位点比例与 CO₂ 引起的产氢变化之间的关系，验证了 b-CO₃2? 的位点阻塞效应在Rh负载催化剂上占主导地位。通过调控Rh纳米颗粒尺寸可优化边缘位点比例，从而实现 ^?H 覆盖度与 CO₂ 活化之间的平衡，促进 CO₂RR 生成甲烷。本研究通过边缘活性位点调控初步揭示了HER与 CO₂ RR的界面竞争机制，为催化剂的合理设计提供新见解，并为提升 CO₂ 转化效率提供潜在策略。
论文 | 单原子Pd促进的Cu催化剂用于乙醇脱氢

论文 | 单原子Pd促进的Cu催化剂用于乙醇脱氢

摘要：乙醇脱氢是乙醇催化转化过程中的关键基元步骤，铜(Cu)基合金催化剂是该反应最具前景的候选材料。然而，由于合金催化剂在反应条件下固有的结构复杂性和动态演变特性，阐明合金组分与主体金属间协同效应的内在机制仍具挑战性。本研究设计了结构明确的单原子钯(Pd)修饰Cu-MFI催化剂用于乙醇脱氢制乙醛和氢气。通过球差校正高角环形暗场扫描透射电子显微镜(AC-HAADF-STEM)、X射线吸收光谱(XAS)、X射线光电子能谱(XPS)等系统表征结合密度泛函理论(DFT)计算表明，Pd原子被均匀分散在Cu催化剂表面并被Cu原子隔离，该单原子位点配位数为9-10、带 -0.36e 电荷。在乙醇脱氢反应中，新生成的 Pd^δ? 和位点协同作用降低了乙醇中C一H键断裂的活化能垒，同时增强了氢吸附和H一H键耦合能力，使得Pd/Cu-MFI催化剂获得更高的乙醇转化率和乙醛产率。
论文 | LiFePO4改善无机/有机S型光催化剂的过氧化氢光合作用

论文 | LiFePO4改善无机/有机S型光催化剂的过氧化氢光合作用

摘要：随着新能源产业的快速发展，废旧电池的利用引起了研究者的关注。开发以电池回收材料作为光催化剂的过氧化氢光合系统是一项重大挑战。本研究采用超声自组装技术，将电池材料磷酸铁锂(LFPO)纳米颗粒与石墨相氮化碳(CN)纳米片复合，构建了用于生产 H2O2 的无机/有机S型光催化剂。通过X射线光电子能谱(XPS)和开尔文探针力显微镜(KPFM)的原位分析表明，LFPO与CN之间的相互作用促进了内建电场(IEF)的形成，进而产生独特的S型电荷转移机制。结合电子自旋共振光谱、自由基捕获实验和原位漫反射红外傅里叶变换光谱，确定了 H2O2 生成的三种途径。得益于增强的载流子分离、强氧化还原能力和多通道 H2O2 形成机制，最优复合材料在模拟太阳光照射下表现出 3.22mol?g-1?h-1 的优异 H2O2 产率。该研究通过从废电池材料中设计S型异质结，为研究可持续的 H2O2 光合作用途径提供了一种潜在的方法。
论文 | S型异质结高效降解左氧氟沙星：性能、机理及降解路径

论文 | S型异质结高效降解左氧氟沙星：性能、机理及降解路径

Abstract： g-C3N4/Bi2WO6（MCN/BWO） heterojunction photocatalystsweresynthesizedviaaone-stephydrothermal method for the degradation of levofloxacin （LEV）. Under simulated sunlight irradiation， the degrad
论文 | 硫掺杂的碳点作为双功能电解液添加剂实现高性能水系锌离子电池

论文 | 硫掺杂的碳点作为双功能电解液添加剂实现高性能水系锌离子电池

摘要：水系锌离子电池因其高安全性、环境友好性和低成本等优势，被视为一种富有前景的新型储能器件。然而，不可控的锌枝晶生长以及有害的副反应严重限制了水系锌电池的电化学性能。在众多改善策略中，电解液添加剂因其成本低廉和操作简便的优势，相较于人工界面涂层和电极结构设计更具应用潜力。本研究采用一种新型零维纳米材料——硫掺杂的碳点，作为电解液添加剂，通过多种表征手段对其结构和性质进行了系统分析，并组装成电池以评估这种碳点对电池性能的影响。实验结果表明，碳点通过其表面磺酸基团诱导锌电极表面择优形成稳定的(002)晶面，并重构水合 Zn2+ 的溶剂化壳层，显著提升了电池的循环稳定性。在碳点添加剂的作用下，对称电池在10mA·cm-2的高电流密度下实现了近2000 h的稳定循环，ZnIINH4V4O1o和ZnIMnO2全电池也表现出优异的电化学性能和显著提升的循环稳定性。本研究为开发高性能水系锌离子电池提供了新的思路和理论依据。
论文 | 增强 g-C3N4@BN 范德华异质结界面上的三重态电子转移增强光催化合成 H2O2

论文 | 增强 g-C3N4@BN 范德华异质结界面上的三重态电子转移增强光催化合成 H2O2

Abstract： The van der Waals heterojunctions demonstrate exceptional advantages due to their outstanding charge separation capabilities and remarkable flexibility in tuning electronic properties. This
论文 | 合理组装不同表面功能化碳点以增强近红外肿瘤光热治疗效果

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Abstract： Carbon dots （CDs） have emerged as promising photothermal agentsfornear-infrared （NiR）-mediated tumor therapydue to theirexcellent biocompatibility tunable optical properties.However， it isst
论文 | 羟基物种在过渡金属表面碱性析氢反应中的作用

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摘要：理解过渡金属催化剂上碱性析氢反应(HER)的活性决定因素对于利用可再生能源进行水电解至关重要。然而，这一问题仍然存在重大挑战。尽管已有研究提出羟基吸附会影响碱性HER性能，但其具体的作用机制和定量关系仍不明确。在此，我们利用密度泛函理论(DFT)计算系统地研究了十种过渡金属表面上的碱性HER过程，揭示了羟基吸附在路径选择和调控反应能垒中的关键作用。然而，仅凭羟基吸附能无法完全解释某些催化剂(尤其是Pt)的异常活性。为了解决这一问题，我们引入了一个多参数耦合描述符(ECS)，该描述符整合了电子占据情况(E)、羟基吸附构型(C)和催化剂表面晶体学特征(S)，从而实现对碱性氢析出催化活性的定性评估。该描述符成功解释了过渡金属催化剂表面的活性趋势，并与包括单原子合金(SAA)催化剂在内的超过10种实验数据对比中表现出良好的关联性，表明其普适性和应用于更广泛的催化体系的潜力。我们的研究突破传统单参数描述符的局限性，构建了一种基于羟基关键物种的碱性氢析出反应活性描述符，并为推动高性能碱性HER催化剂的开发提供了基础框架。
论文 | 碳量子点 IiO₂ S型异质结的能带和吸附工程促进光催化 CO₂ 甲烷化

论文 | 碳量子点 IiO₂ S型异质结的能带和吸附工程促进光催化 CO₂ 甲烷化

摘要：S型异质结光催化剂因同时具有优异的光生载流子分离效率和较强的氧化还原能力，而被广泛应用于光催化二氧化碳 (CO2) 还原制高价值化学品(如甲烷)中。碳量子点(Carbon dots，CDs)材料具有能带结构和吸光范围可调的独特优势，可与常用半导体材料(如氧化钛， T102 形成有效S型异质结光催化剂。然而，碳量子点能带结构和表面吸附性质在调控 CDs/TiO2 的异质结构型、载流子分离和传输动力学、以及 CO2 活化和还原产物选择性中的重要作用仍缺乏深入研究。本文通过改变CDs的碳源，包括低阶煤沥青(C-GQDs， 1.75nm )、葡萄糖(G-CQDs， 1.84nm ）、丙酮(CQDs-X，1.82 nm)和炭黑(GQDs-A，，构建了四种 CDs/TiO2 异质结光催化剂，并将其用于光催化 CO2 甲烷化反应。研究发现，CDs/TiO2异质结类型、光生电荷载流子的转移路径、迁移和分离效率、 CO2 的吸附和活化能力以及还原产物的选择性与CDs的能带结构和表面吸附性质密切相关。CDs的引入显著增强了 TiO2 光利用的能力，其中，以低价煤沥青为碳源构建的C-GQDs/TiO2S型异质结具有最高的CH4生成速率，达到 32.7μmol?g-1?h-1 ，是单一的6.3倍，并且显著高于其它三种异质结，分别是GQDs-A/TiO2、CQDs-X/TiO2和G-CQDs/TiO2的3.8、2.7和2.3倍。该催化剂还具有 72.6% 的高电子基CH4选择性和 98.1% 的烃类产物选择性( CH4 ，C2H6，C2H4和C3H8)。相反地，其它三种碳源CDs(GQDs-A、CQDs-X和G-CQDs)的引入导致CH4选择性大幅下降(均小于 40.0% 。原位XPS和程序升温脱附实验结果表明，C-GQDs/TiO2高的甲烷生成速率和选择性可归因于其独特的S型异质结结构、较高的还原电势和匹配的 CO2 和H2O吸附活化能力。这项研究为CDs/TiO2光催化剂在S型异质结电子传递途径的驱动下将 CO2 高效光还原为CH4提供了独特的见解。

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目录

亮点 | 在锂金属电位下解析固体电解质界面膜(SEI)的化学机理

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展望 | 电化学降解污水中含氮废弃物的升值策略

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综述 | 锂离子电池石墨负极包覆研究进展

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综述 | 光催化 H2O2 生产的挑战与前景

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综述 | 瞬态吸收光谱在太阳能转化利用中的研究进展

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论文 | 利用碳纳米管分散的亚铁氰化锌钾电极选择性电吸附高盐放射性废水中的铯(I)

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论文 | 机器学习辅助减反膜结构设计与界面修饰协同优化的高效稳定钙钛矿太阳能电池

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论文 | 通过边缘活性位点调控解析光热催化中析氢与二氧化碳还原的界面竞争

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论文 | LiFePO4改善无机/有机S型光催化剂的过氧化氢光合作用

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论文 | S型异质结 高效降解左氧氟沙星：性能、机理及降解路径

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论文 | 硫掺杂的碳点作为双功能电解液添加剂实现高性能水系锌离子电池

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论文 | 羟基物种在过渡金属表面碱性析氢反应中的作用

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论文 | 碳量子点 IiO2 S型异质结的能带和吸附工程促进光催化 CO2 甲烷化

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